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第二次高調波発生
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{{distinguish|2光子吸収過程}} '''第二高調波発生'''、もしくは '''第二次高調波発生'''(だいに(じ)こうちょうははっせい、[[英語|英]]:''Second harmonic generation'', ''SHG'')は、[[非線形光学]]現象であり、二つの同じ周波数を持つ[[光子]]が非線形光学結晶と相互作用することにより、もとになった光子の2倍の[[エネルギー]]の光子(すなわち,元となった[[光]]の2倍の[[周波数]]ないしは,半分の[[波長]]の光)を発生させる現象のことである。この時に,もともとの光の[[コヒーレンス]]を維持していることが特徴である。これは,[[和周波発生]](2光子)の1形態であり,高調波発生(第三次高調波発生,第四次高調波発生など)の1形態でもある。 第二次高調波発生の大きさは二次の非線形光学定数に依存する。第二次高調波発生は,他の偶数次の非線形光学効果と同様に,反転対称性を持つ媒質の中では発生しない。<ref name=Boyd2007>{{cite book|language=en |title= Nonlinear optics (third edition) |url=https://archive.org/details/nonlinearopticst00boyd |url-access=limited | chapter = The Nonlinear Optical Susceptibility |year=2007|last1=Boyd|first1= R. |pages=[https://archive.org/details/nonlinearopticst00boyd/page/n13 1]–67| doi = 10.1016/B978-0-12-369470-6.00001-0|isbn= 9780123694706 }}</ref> しかし,ブロッホ-シーゲルト効果([[:en:Bloch–Siegert_shift]])により,反転対称性を持つ系においても第二次高調波発生が起こりうる事が知られている。<ref>{{cite journal | last1 = Cardoso | first1 = G.C. | last2 = Pradhan | first2 = P. | last3 = Morzinski | first3 = J. | last4 = Shahriar | first4 = M.S. | year = 2005 | title = In situ detection of the temporal and initial phase of the second harmonic of a microwave field via incoherent fluorescence | journal = Physical Review A | volume = 71 | issue = 6| pages = 063408 | doi = 10.1103/PhysRevA.71.063408| arxiv = quant-ph/0410219 }} </ref> <ref>{{cite journal | last1 = Pradhan | first1 = P. | last2 = Cardoso | first2 = G.C. | last3 = Shahriar | first3 = M.S. | year = 2009 | title = Suppression of error in qubit rotations due to Bloch–Siegert oscillation via the use of off-resonant Raman excitation | journal = Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics | volume = 42 | issue = 6| pages = 065501 | doi = 10.1088/0953-4075/42/6/065501}} </ref> 条件を適切に整えることによって,ほぼすべての光を第二次高調波に変換することが可能である。典型的には,強力なパルスレーザーを巨大な非線形結晶に,位相整合を満たす条件(入射角度,入射偏光)で入射した場合に達成することが出来る。 一方で,そういう注意深い工夫をしない場合,入射したエネルギーの僅かな割合しか第二次高調波に変換されない。例えば,第二次高調波顕微鏡([[:en:Second-harmonic_imaging_microscopy]])は典型的な例として挙げられる。 その場合,非常に弱い強度の第二次高調波を元の強い強度の光と区別して検出するために,適切な[[光学フィルター]]と組み合わせることが必要となる。 [[File:Schematic of the SHG conversion of an excited wave in a non-linear medium.png|300px|Schematic view of the SHG conversion of an exciting wave in a non-linear medium with a non-zero second-order non-linear susceptibility.]] 第二次高調波を非線形な物理現象により発生させる行為は電波通信でも[[高調波発生]]として知られている。それは,20世紀初頭には開発されており,メガヘルツ帯([[電磁波]])で使われていた。 ==歴史== SHGは[[ミシガン大学]]のフランケン(P.A. Franken)、ヒル(A.E. Hill)、ピータース(C.W. Peters)およびバインライヒ(G. Weinreich)により、[[1961年]]にはじめて報告された<ref>Franken P. A., Hill A. E., Peters C.W., and Weinreich G., "Generation of Optical Harmonics", Phys. Rev. Lett. 7, p.p. 118–119 (1961). {{DOI|10.1103/PhysRevLett.7.118}}</ref>。この実験は[[レーザー]](高強度で単色性の[[光源]])の発明によって可能になった。彼らは、[[ルビーレーザー]](波長694nm)を[[水晶]]のサンプルに集光した。その透過光を[[分光器]]で分光し、[[スペクトル]]を[[写真フィルム]]にとると、347[[ナノメートル|nm]]の光が発生していることが示された。有名な逸話だが、彼らが論文を[[フィジカル・レビュー]]で[[出版]]するときに、[[編集者]]がミスをして347nmの写真フィルム上のスポットをスペクトルの汚れだと勘違いし、取り除いてしまったということが知られている。 == 物理的背景 == 光は物質に生じる[[双極子]]の[[振動]]により発生する。物質に[[電場]]''E''を与えると、電場の大きさによって、次の展開式で現わされるような[[誘電分極|電気分極]]''P''を持った[[電気双極子|双極子]]が発生する。 {{Indent|<math>P=\chi^{(1)} E+\chi^{(2)} E^2+\chi^{(3)} E^3+\cdots\qquad(1)</math>}} ここでχ<sup>(n)</sup>はn次の[[電気感受率]]である。[[物質]]に光を照射すると物質には以下のような電場''E''がかかることになる(ここでは、[[位相]]はおいておく)。 {{Indent|<math>E = E_0 \cos \omega t\,</math>}} ここで、ωは周波数(∝光のエネルギー)。式(1)の二次の項を考えれば、 {{Indent|<math>P^{\left(2\right)} = \chi^{(2)} E^2 = \chi^{(2)} E_0^2 \cos^2 \omega t = \frac{1}{2} \chi^{(2)} E_0^2 \left(1+\cos 2 \omega t \right)</math>}} ここに見られるように、χ<sup>(2)</sup> ≠ 0である媒質においては照射した光の2倍の周波数で振動する双極子が''E''<sub>0</sub>²に比例した大きさで発生する。つまり、これは、照射した光の2倍の周波数の光が発生することを意味する。 等方性の媒体(例えば気体や対称軸をもつ結晶)では、χ<sup>(2)</sup> = 0であるため二次高調波発生はおこらない(ただし、三次高調波発生は起こりうる)。 == 位相整合 == 強い二次高調波を得るためには入射された光と、発生した二次高調波の[[位相]]が媒質中の光路のすべてでそろっていなければならない。このことを位相整合と呼ぶ。位相整合条件は、二つの光の[[位相速度]]が一致することであり、その条件は二次高調波の[[波数]]を''k''<sub>1</sub>、入射光の波数''k''<sub>2</sub>とすると次のように書かれる。 {{Indent|<math>k_1= 2k_2\qquad(2)</math>}} 光の波数''k''は真空での[[波長]]λ<sup>0</sup>と[[屈折率]]''n''を用いれば''k''=2π''n''/λ<sup>0</sup>で表される。二次高調波では(1/2)λ<sub>2</sub><sup>0</sup>=λ<sub>1</sub><sup>0</sup>なので、位相整合条件は屈折率を用いてつぎのようになる。 {{Indent|<math>n_1= n_2\qquad(3)</math>}} 一般に、媒体の屈折率は波長依存性をもつので、等方的な媒体(たとえば、[[気体]]や等方性結晶などの複屈折がおこらない媒体)では二次高調波は発生しない。一方、異方性を持った媒体([[光学軸]]をもった結晶)では[[複屈折]]により、媒体内に通常光線 (ordinary ray) と異常光線 (extraordinary ray) の2つの異なる偏光の光が発生する。この2つの光線は異なる屈折率を持つ。入射光の光学軸に対する角を変えることで、2つの波長での屈折率を位相整合条件に一致させることができる。 通常光線と異常光線はそれぞれ屈折率が異なるので真空の波長が同じでも波数が異なる。(2)式を書き直せば、 {{Indent| <math>k_1= k_{2o}+k_{2e}\qquad(4a)</math> <math>\frac{n_1}{\lambda_1^0}= \frac{n_{2o}}{\lambda_2^0}+\frac{n_{2e}}{\lambda_2^0}\qquad(4b)</math> }} といった位相整合条件も存在する。同一光線の入射光(つまり同じ偏光)から入射光とは異なる偏光の二次高調波を発生させるのをTypeIと呼び、異なった光線(すなわち直交する異なる偏光)の入射光から二次高調波を発生させることをType IIと呼ぶ。 == 脚注 == <div class="references-small"><references/></div> == 参考文献 == * V.G. Dmitriev, G.G. Gurzadyan, D.N. Nikogosyan "''Handbook of Nonlinear Optical Crystals''" 3rd edition, Springer(1999) == 関連項目 == * [[磁化誘起第二次高調波発生]] {{DEFAULTSORT:たいにしこうちようははつせい}} {{physics-stub}} [[Category:光学]] [[Category:非線形光学]] [[Category:レーザー]]
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